科学家使用外推ML方法加速发现新型催化剂 - IT思维

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编辑 | 萝卜皮

设计新型催化剂是解决许多能源和环境挑战的关键。尽管包括 机器学习 (ML) 在内的数据科学方法有望加速催化剂的开发，通过机器学习方法很少发现真正新颖的催化剂，因为它最大的局限性是假设无法推断和识别特殊材料。

北海道大学（Hokkaido University）的研究人员展示了一种外推机器学习方法来开发新型多元素反向水煤气变换催化剂。

使用 45 个催化剂作为初始数据点，并执行闭环发现系统的44个循环（ML预测+实验），研究人员对总共 300 种催化剂进行了实验测试，并鉴定出 100 多种催化剂，这些催化剂与之前报道的高性能催化剂相比具有更优异的活性。

该团队发现的最佳催化剂组成为Pt(3)/Rb(1)-Ba(1)-Mo(0.6)-Nb(0.2)/TiO2。值得注意的是，原始 数据 集中不包含铌 (Nb)，而且即使人类专家也无法预测所确定的催化剂成分。

该研究以「Accelerated discovery of multi-elemental reverse water-gas shift catalysts using extrapolative machine learning approach」为题，于 2023 年 9 月 21 日发布在《Nature Communications》。

新型催化剂设计的挑战性

新型催化剂的发现对于加速向可持续未来的过渡至关重要。尽管在高效催化剂的开发方面取得了重大进展，但由于底层表面化学的复杂性，多相催化在很大程度上仍然是一门经验科学。目前，多相催化缺乏数据和设计指南，因为获得此类复杂系统的准确理论模型的计算成本过高，而高通量实验方法相关领域已成功应用的技术尚未得到深入探索。大多数重要的催化剂都是偶然发现的，或者是通过持续数年的反复试验过程发现的；真正新颖的催化剂的发现仍然具有挑战性。

外推ML方法设计催化剂

在最新的研究中，北海道大学的研究团队应用外推 ML 方法开发基于负载型 Pt 作为活性金属和 TiO2 作为低温反向水煤气变换（RWGS）反应载体的新型多元素催化剂。选择该反应是因为其产物 CO 是各种成熟的制造增值化学品的催化过程中的重要中间体；也就是说，RWGS 反应能够高度灵活地利用 CO2。

图示：ML辅助探索RWGS催化剂。（来源：论文）

使用外推 ML 方法，该团队发现了 100 多种催化剂，它们比之前报道的最佳催化剂 [Pt(3)/Mo(10)/TiO2] 具有更高的活性。最佳发现的催化剂组成为Pt(3)/Rb(1)-Ba(1)-Mo(0.6)-Nb(0.2)/TiO2。

这种独特的成分是人类催化专家无法预测的。因此，需要使用机器学习等计算方法来设计有效的催化剂。值得注意的是，原始数据集中不存在 Nb，这凸显了该外推 ML 模型的有效性。研究人员还使用机器学习分析来识别控制催化活性的物理和化学性质。

图示：ML 鉴定的 RWGS 催化剂的结构分析。（来源：论文）

该团队的机器学习模型揭示了有效的催化剂成分以及催化活性所需的元素特征和电子特性。还使用原位/操作技术进行了实验机理研究，以探索每种催化剂组分的作用和反应机理。所得结果表明 Mo 作为氧化还原物质，而 Rb 和 Ba 作为碱促进 RWGS 反应。相比之下，Nb 并不直接参与反应，而是改变了 Pt 的电子结构，从而提高了 CO 耐受性。可以说这项研究提出了一种发现具有非凡性能的新型催化剂和材料的新方法。

结语

尽管在不改变实验条件的情况下仅专注于研究催化剂成分对催化性能的影响从而限制搜索空间，但是制备过程会显著影响催化剂的结构，进而导致催化性能的变化。需要进一步的研究来探索使用机器学习改变实验条件的效果，尽管这需要进行大量的实验。

此外，需要对催化剂进行全面优化，因为该团队只涉及探索催化剂的添加剂氧化物。还应该探索替代 Pt 和 TiO2 的负载金属和载体。为此，研究人员可以通过利用支撑金属和支撑物的固有属性来使用相同的特征工程策略。例如，可以使用「支撑描述符」，例如支撑材料的比表面积、带隙和酸度（可以通过实验测量）。

未来，该团队希望他们的研究能够促进新型催化剂的开发。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-41341-3